在300~600℃下CO选择性达100%、实现接近平衡的转化率…成功实现克级合成，有望应用于工业工艺
通过“二元原子结构”设计，克服了将二氧化탄素（CO₂）转化为工业原料一氧化碳（CO）的高温催化剂稳定性极限的国内研究成果已经问世。研究团队通过原子尺度结构设计，解决了高温反应中金属催化剂团聚导致性能下降的问题，并实现了克级合成，展示了其在工艺应用方面的可能性。
8日消息，Kim Hyuntak 韩国化学研究院（한국화학연구원）高级研究员团队与 Kim Youngjin 庆北大学教授、Lee Keunsik 蔚山科学技术院（UNIST）教授、Kim Sangjun 忠南大学教授团队联合，开发出将金属设计为原子对形式的双原子催化剂，在高温热化学反应中也成功实现了将CO₂稳定地转化为CO。
该研究成果发表在国际学术期刊《自然通讯（Nature Communications）》上。Kim Kyungmin 化学研究院研究员与 Moon Jinhong UNIST 研究员作为共同第一作者参与，Kim Hyuntak 博士以及 Kim Youngjin、Lee Keunsik、Kim Sangjun 教授作为通讯作者参与。
CO₂转化工艺的高温催化剂局限
将CO₂转化为CO的技术被认为是合成燃料和化学品生产的核心工艺。CO是一氧化碳-氢气合成气（Syngas）的主要成分，是甲醇、合成燃料、塑料及化学原料生产工艺中的起始物质。
特别是当其与可再生能源制备的绿色氢气（H₂）结合时，会成为将电力转化为燃料和化学品的“电转X（Power-to-X）”工艺中的关键步骤。
然而CO₂在化学性质上是非常稳定的分子。转化反应通常需要500~600℃以上的高温，在反应过程中会出现催化剂金属颗粒彼此团聚的“烧结（sintering）”现象，从而使性能容易下降。
过去主要使用镍（Ni）、铜（Cu）、铂（Pt）等金属纳米颗粒催化剂，但在高温长时间运行条件下存在性能衰减和副产物生成问题。虽然对将金属以单原子形式分散的单原子催化剂（Single-Atom Catalyst, SAC）的研究也在推进，但在还原气氛中金属原子迁移或聚集的问题仍未解决。
通过原子对设计同时获得选择性与稳定性
研究团队将金属从“块状”精细化为原子尺度设计，开发出一种将铜和镍布置为相邻原子对形式的双原子催化剂（Cu-Ni 双原子催化剂, Cu-Ni DAC）。
他们将两种金属原子固定在掺氮碳结构中，使其形成 N₂Cu-N₂-NiN₂ 结构。该结构可以促进CO₂活化，并使生成的CO快速脱附，同时抑制甲烷（CH₄）生成反应。
实验结果显示，该催化剂在300~600℃范围内对CO的选择性接近100%，几乎不生成甲烷等副产物。
此外，即使在反复改变温度的苛刻条件下，其仍能在100小时以上维持稳定性能。
将CO₂转化为CO的逆水煤气变换（Reverse Water-Gas Shift, RWGS）反应存在热力学极限，本次开发的催化剂在实验条件下实现了64%的转化率，接近理论平衡转化率66%。
联合研究团队合影。自中央偏左起按顺时针方向依次为：Kim Hyuntak 化学研究院博士（通讯作者）、Kim Youngjin 庆北大学教授（通讯作者）、Lee Keunsik UNIST 教授（通讯作者）、Kim Sangjun 忠南大学教授（通讯作者）、Kim Kyungmin 化学研究院研究员（第一作者）、Moon Jinhong UNIST 研究员（第一作者）。化学研究院提供
View original image成功实现克级合成…具备工艺应用潜力
本次研究的另一大特点是具备大规模合成的可能性。
以往的单原子催化剂研究大多停留在毫克级的实验室合成。研究团队没有采用真空沉积（原子层沉积 ALD、化学气相沉积 CVD）等昂贵设备，而是开发出利用溶液混合—干燥—热处理工艺的合成策略。
通过这一策略，他们成功地以相同工艺反复制备出13~15g规模的双原子催化剂。据称，未来有望应用于工业用固定床反应器等现有热催化工艺。
韩国化学研究院高级研究员 Kim Hyuntak 表示：“我们通过精确设计Cu-Ni双原子结构，在高温条件下也能选择性地将CO₂转化为CO，并确认在反复运行过程中其原子分散结构依然得以保持。”
韩国化学研究院院长 Lee Youngguk 表示：“这项研究克服了原子催化剂的稳定性极限，并展示了大规模合成的可能性，预计将有助于提升碳资源化技术的竞争力。”
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